摘要:目的利用某市居民生活飲用水健康風(fēng)險評估實例，闡述定量風(fēng)險評估在生活飲用水評價中的應(yīng)用。方法基于經(jīng)典"四步法"對某市居民生活飲用水中各種化合物開展風(fēng)險評估，用中位數(shù)描述健康風(fēng)險。結(jié)果某市自來水中非癌癥總風(fēng)險為7.32×10-2，處于可接受范圍內(nèi)。自來水中癌癥風(fēng)險為3.75×10-6，其中砷為3.44×10-6。結(jié)論某市自來水中砷的健康風(fēng)險較高。

Application of Environmental Health Risk Assessment on the Safety of Drinking Water in a City

Abstract:ObjectivesTaking the health risk assessment on drinking water in a city as an example to illustrate the application of quantitative risk assessment method in drinking water evaluation.MethodsThe health risk of various compounds in drinking water was based on a classical "four-step" methods and the health risk was described with the median value.ResultsThe total HQ of tap water was 7.32×10-2 in the city, which was lower than the acceptable limits. The total risk of tap water was 3.75×10-6, in which arsenic was 3.44×10-6.ConclusionsThe health risk of arsenic in the tap water of the city was higher.

飲水安全與人類健康息息相關(guān)，近年我國經(jīng)濟快速發(fā)展，隨之也帶來一些水環(huán)境污染問題。目前國際上常用環(huán)境健康風(fēng)險評估對飲用水與人體健康關(guān)系進行定量評估。環(huán)境健康風(fēng)險評估已在世界許多國家展開，該方法已成為發(fā)達國家制定環(huán)境管理決策的重要依據(jù)之一。它的主要特點是以風(fēng)險作為評價指標(biāo)，把環(huán)境污染與人體健康聯(lián)系起來，定量描述污染對人體產(chǎn)生健康危害的風(fēng)險?，F(xiàn)今廣泛應(yīng)用的風(fēng)險評價模式是1983年由美國國家科學(xué)院在《聯(lián)邦政府的風(fēng)險評估管理》報告中提出來的, 它由四部分組成，即危害識別、劑量—反應(yīng)關(guān)系、暴露評估和風(fēng)險特征分析[1]。本文就結(jié)合某市居民生活飲用水健康風(fēng)險評估實例來闡述風(fēng)險評估四步法在水環(huán)境評價中的具體應(yīng)用。

1 資料與方法 1.1 研究對象

某市20歲及以上在當(dāng)?shù)厣顫M一年及以上的常住居民。

1.2 數(shù)據(jù)來源

生活飲用水暴露量數(shù)據(jù)來源于2009—2011年某市居民生活飲用水的現(xiàn)場調(diào)查，于2009年11—12月1 109民月(枯水期)和2010年7—8月(豐水期)采用多階段隨機抽樣方法抽取該地區(qū)270戶，每戶抽取1人，調(diào)查居民的飲水習(xí)慣和飲水量，研究方法見文獻[2]。調(diào)查同時檢測用戶末梢水中微生物指標(biāo)(菌落總數(shù)、總大腸菌群、大腸埃希菌)、毒理學(xué)指標(biāo)(砷、汞、鎘、鉛、硒、四氯化碳)、一般化學(xué)指標(biāo)(鐵、錳、銅、鋅、鋁)和非常規(guī)指標(biāo)(銀、鎳、鋇、鈹、鉬、鈉、鉈、三鹵甲烷、六六六、滴滴涕、七氯、六氯苯、林丹)，三鹵甲烷包括三氯甲烷、一氯二溴甲烷、二氯一溴甲烷、三溴甲烷。濃度結(jié)果見文獻[3]。

1.3 評估方法

參照經(jīng)典“四步法”進行健康風(fēng)險評估[1]?；瘜W(xué)物質(zhì)根據(jù)其產(chǎn)生的毒效應(yīng)可分為有閾化合物(包括非致癌物和非遺傳毒物)和無閾化合物(致癌物)，本研究暴露評估和風(fēng)險特征分析參照表 1[4-6]經(jīng)口攝入途徑所列公式對飲用水中各種化合物開展評估。由于暴露量呈正偏態(tài)分布，用中位數(shù)描述某市居民生活飲用水暴露量和健康風(fēng)險。

表 1化學(xué)物質(zhì)健康風(fēng)險評估四步法計算公式

有閾化合物(包括非致癌物和非遺傳毒物) 無閾化合物(致癌物) 非線性劑量反應(yīng)關(guān)系[4] 日均暴露量[5] 危害系數(shù)
(HQ)[6] 線性劑量反應(yīng)[4] 終生日均暴露量[5] 致癌風(fēng)險
(Risk)[6] 吸入途徑 RfC =NOAELi (或LOAELi)/(UFs×MF) ADDinh=C×EF×ED×ET/AT HQ=ADDinh/RfC IUR LADDinh=C×EF×ED×ET/LT risk=LADDinh×IUR×1 000 經(jīng)口攝入途徑 RfDO=NOAELO (或LOAELO)/(UFs×MF) ADDing=C×EF×ED×IR/(AT×BW) HQ=ADDing/RfDO SF LADDing=C×EF×ED×IR/(LT×BW) risk = LADDing×SFO 皮膚接觸途徑 RfDABS=RfDO×ABSGI ADDder=DAevent×EV×ED×EF×SA/(AT×BW) HQ=ADDder/RfDABS SFABS=SFO/ABSGI LADDder=DAevent×EV×ED×EF×SA/(LT×BW) risk=LADDder×SFABS注：RfC：吸入?yún)⒖紳舛龋琺g/m3；RfDO：經(jīng)口攝入?yún)⒖紕┝浚琺g/(kg·d)；RfDABS：吸收參考劑量，mg/(kg·d)；ABSGI：胃腸道吸收比例；
NOAELi：吸入某物質(zhì)的無明顯損害作用水平值，mg/m3；LOAELi：吸入某物質(zhì)的最低可觀察到的有害作用水平值，mg/m3；UFs：不確定因子；MF：修正因子；
ADDinh：污染物吸入途徑日均暴露劑量，mg/m3；ADDing：污染物攝入途徑日均暴露劑量，mg/(kg·d)；ADDder：污染物皮膚接觸途徑日均暴露劑量，mg/(kg·d)；
C：污染物濃度，mg/L；EF：暴露頻率，d/年；ED：暴露周期，年；ET：暴露時間，(h/d)；IR：經(jīng)口攝入率，L/day；BW：體重，kg；
AT：平均時間(一般用于非致癌效應(yīng)的風(fēng)險評估，請根據(jù)實際情況確定具體數(shù)值)，年；
LT：終生時間(一般用于致癌效應(yīng)的風(fēng)險評估，終生時間為70年)，年；
DAevent：平均單次事件吸收量，通常由平均污染物濃度、平均單次事件的暴露時間、皮膚滲透系數(shù)、皮膚吸收率等參數(shù)計算得到mg/(cm2·次)
EV：暴露事件頻率，次/d；SA：皮膚接觸暴露面積，cm2；
IUR：吸入途徑的單位風(fēng)險因子，采用反應(yīng)持續(xù)暴露于空氣中濃度為1 μg/m3的物質(zhì)，估計終生超額癌癥風(fēng)險的上限值，m3/μg；
SF：評價終生引起癌癥的可能性，(kg·d)/mg；SFABS：吸收斜率因子，(kg·d)/mg；SFO：經(jīng)口攝入斜率因子，(kg·d)/mg；
LADDinh污染物吸入途徑的致癌終生日均暴露劑量mg/m3；
LADDing污染物攝入途徑的致癌終生日均暴露劑量，mg/(kg·d)；
LADDder污染物皮膚接觸途徑的致癌終生日均暴露劑量，mg/(kg·d)。

1.4 數(shù)據(jù)分析

采用Excel 2007進行數(shù)據(jù)清理，運用SPSS 19.0對不同性別和年齡的暴露量和健康風(fēng)險進行點值估計, 采用非參數(shù)獨立樣本中位數(shù)檢驗比較不同性別、年齡對居民健康風(fēng)險的影響。

2 結(jié)果 2.1 危害識別

對于鐵等化學(xué)指標(biāo)，IRIS(http://www.epa.gov/IRIS/)[7]系統(tǒng)沒有相應(yīng)毒理學(xué)數(shù)據(jù)，不對其進行健康風(fēng)險評估。對于六六六等在本次調(diào)查中濃度極低的指標(biāo)，處于本底水平或低于國際常規(guī)檢測方法的檢出限，不對其開展健康風(fēng)險評估。根據(jù)IRIS數(shù)據(jù)庫，利用本研究所檢測的化學(xué)物質(zhì)濃度和攝入量，定量評估砷、錳、鎳、鋅、硒、鉬、鋇、三氯甲烷、四氯化碳、二氯一溴甲烷、二溴一氯甲烷、三溴甲烷12種化學(xué)物質(zhì)經(jīng)口暴露的非致癌風(fēng)險，以及砷、三鹵甲烷和四氯化碳6種化學(xué)物的癌癥風(fēng)險。

2.2 暴露評估

總水?dāng)z入量包括自來水、瓶(桶)裝水和飲料三類(表 2)。瓶(桶)裝水中檢測指標(biāo)濃度處于本底水平，因而只對自來水開展健康風(fēng)險評估。某市居民不同季節(jié)飲水情況見表 2。根據(jù)居民飲水暴露濃度和飲水量，計算不同性別和年齡人群經(jīng)口途徑攝入自來水日均暴露量(針對有閾化合物)和終生日均暴露量(針對無閾化合物)[4-6]，(表 3和表 4)。

表 2不同類型飲水?dāng)z入量(n=270)

季節(jié) 水的類型 均值±標(biāo)準(zhǔn)誤/
(mL/d) P10 P50 P90 冬季 自來水 1 594±156 172 1 538 3 109 瓶裝水 389±86 0 0 1 571 飲料 158±12 0 71 499 總消耗水 2 142±181 1 040 2 062 3 522 夏季 自來水 1 681±106 0 1 684 3 150 瓶裝水 4 230±61 0 0 1 474 飲料 242±32 0 200 600 總消耗水 2 345±117 1 171 2 122 3 596

表 3某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水日均暴露量(ADDing，以中位數(shù)計，mg/kg·d)

類別名稱 男 女總?cè)巳?20歲~ 35歲~ 60歲~ 20歲~ 35歲~ 60歲~ 砷 1.53E-05 6.71E-06 6.09E-06 1.24E-05 1.17E-05 8.38E-06 9.61E-06 錳 1.43E-05 3.62E-05 6.02E-05 2.38E-05 4.07E-05 2.17E-05 3.40E-05 鎳 3.29E-06 2.82E-06 1.06E-05 1.06E-05 4.87E-06 1.29E-06 5.99E-06 鋅 2.85E-04 3.59E-05 4.07E-04 6.24E-04 1.13E-04 1.93E-04 1.60E-04 硒 2.64E-07 0 7.49E-06 6.04E-06 0 3.91E-07 6.11E-07 鉬 3.05E-05 4.32E-05 4.45E-05 5.26E-05 6.34E-05 3.73E-05 4.70E-05 鋇 3.81E-03 5.21E-03 9.14E-03 6.13E-03 6.27E-03 4.45E-03 5.87E-03 三氯甲烷 1.43E-06 1.92E-06 2.69E-06 3.24E-06 2.12E-06 3.79E-05 2.45E-06 四氯化碳 9.28E-07 1.48E-06 1.32E-06 1.44E-06 1.32E-06 1.51E-06 1.34E-06 二氯一溴甲烷 3.10E-06 5.37E-06 8.78E-06 8.38E-06 4.97E-06 3.00E-05 6.60E-06 二溴一氯甲烷 1.51E-06 2.35E-06 1.37E-05 1.14E-05 2.69E-06 1.79E-05 4.73E-06 三溴甲烷 1.39E-06 1.63E-06 8.30E-06 2.37E-06 2.27E-06 7.54E-06 2.25E-06

表 4某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水終生日均暴露量(LADDing，以中位數(shù)計，mg/kg·d)

類別名稱 男 女總?cè)巳?20歲~ 35歲~ 60歲~ 20歲~ 35歲~ 60歲~ 砷 2.71E-06 2.51E-06 2.51E-06 1.11E-06 2.74E-06 2.00E-06 2.29E-06 三氯甲烷 4.66E-07 1.15E-06 1.77E-06 7.80E-07 7.36E-07 4.53E-06 1.29E-06 四氯化碳 2.31E-07 5.69E-07 5.70E-07 1.26E-07 3.42E-07 3.26E-07 3.64E-07 二氯一溴甲烷 1.19E-06 2.55E-06 6.33E-06 1.32E-06 1.73E-06 4.61E-06 2.42E-06 二溴一氯甲烷 4.05E-07 1.17E-06 6.98E-06 8.41E-07 8.84E-07 2.26E-06 1.37E-06 三溴甲烷 3.82E-07 9.17E-07 1.79E-06 2.76E-07 7.36E-07 1.41E-06 8.73E-07

2.3 健康風(fēng)險

利用表 1[4-6]公式結(jié)合日均暴露量和參考劑量計算某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水非癌癥風(fēng)險(表 5)。12種物質(zhì)總危害指數(shù)為7.32E-02，處于可接受范圍內(nèi)，引起相應(yīng)疾病的可能性較低。砷對總危害指數(shù)的貢獻最大，女性暴露于砷引起的非癌癥風(fēng)險高于男性(P＜0.05), 其他各項指標(biāo)未見明顯統(tǒng)計學(xué)差異。不同年齡段暴露于三鹵甲烷的非致癌風(fēng)險不同(P＜0.05)，隨著年齡增長風(fēng)險有所增加，60歲以上人群非癌癥風(fēng)險相對較高。

表 5某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水非癌癥風(fēng)險(以危害系數(shù)HQ表示，以中位數(shù)計)

類別名稱 參考劑量/
(RfD，mg/kg·d) 男 女總?cè)巳?20歲~ 35歲~ 60歲~ 20歲~ 35歲~ 60歲~ 砷 3~10-4 5.11E-02 2.24E-02 2.03E-02 4.12E-02 3.89E-02 2.79E-02 3.20E-02 錳 1.4~10-1 1.02E-04 2.58E-04 4.30E-04 1.70E-04 2.91E-04 1.55E-04 2.43E-04 鎳 2~10-2 1.64E-04 1.41E-04 5.30E-04 5.28E-04 2.44E-04 6.43E-05 3.00E-04 鋅 3~10-1 9.50E-04 1.20E-04 1.36E-03 2.08E-03 3.78E-04 6.45E-04 5.33E-04 硒 5~10-3 5.28E-05 0 1.50E-03 1.21E-03 0 7.81E-05 1.22E-04 鉬 5~10-3 6.10E-03 8.64E-03 8.89E-03 1.05E-02 1.27E-02 7.46E-03 9.41E-03 鋇 2~10-1 1.90E-02 2.61E-02 4.57E-02 3.07E-02 3.13E-02 2.23E-02 2.93E-02 三氯甲烷 1~10-2 1.43E-04 1.92E-04 2.69E-04 3.24E-04 2.12E-04 3.79E-03 2.45E-04 四氯化碳 4~10-3 2.32E-04 3.69E-04 3.30E-04 3.60E-04 3.30E-04 3.78E-04 3.34E-04 二氯一溴甲烷 2~10-2 1.55E-04 2.68E-04 4.39E-04 4.19E-04 2.49E-04 1.50E-03 3.30E-04 二溴一氯甲烷 2~10-2 7.56E-05 1.18E-04 6.84E-04 5.68E-04 1.34E-04 8.97E-04 2.37E-04 三溴甲烷 2~10-2 6.93E-05 8.13E-05 4.15E-04 1.18E-04 1.13E-04 3.77E-04 1.13E-04 總風(fēng)險 6.25E-02 8.05E-02 7.32E-02

利用表 1[4-6]公式結(jié)合終生日均暴露量和斜率因子計算某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水癌癥風(fēng)險(表 6)。6種物質(zhì)總癌癥風(fēng)險為3.75E-06，高于10-6的可接受風(fēng)險水平，存在致癌風(fēng)險，其中砷對總癌癥風(fēng)險貢獻最大，為3.44E-06。不同性別各項指標(biāo)致癌風(fēng)險未見明顯統(tǒng)計學(xué)差異(P＞0.05)。不同年齡段暴露于三鹵甲烷的致癌風(fēng)險不同(P＜0.05)，隨著年齡增長風(fēng)險有所增加，60歲以上人群癌癥風(fēng)險相對較高。

表 6某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水癌癥風(fēng)險(以致癌風(fēng)險Risk表示，以中位數(shù)計)

類別名稱 斜率因子
(SF，kg·d/mg) 男 女總?cè)巳?20歲~ 35歲~ 60歲~ 20歲~ 35歲~ 60歲~ 砷 1.5 4.06E-06 3.76E-06 3.77E-06 1.66E-06 4.11E-06 3.00E-06 3.44E-06 三氯甲烷 0.01 4.66E-09 1.15E-08 1.77E-08 7.80E-09 7.36E-09 4.53E-08 1.29E-08 四氯化碳 0.07 1.62E-08 3.99E-08 3.99E-08 8.85E-09 2.40E-08 2.28E-08 2.55E-08 二氯一溴甲烷 0.062 7.40E-08 1.58E-07 3.93E-07 8.18E-08 1.07E-07 2.86E-07 1.50E-07 二溴一氯甲烷 0.084 3.40E-08 9.84E-08 5.86E-07 7.06E-08 7.42E-08 1.90E-07 1.15E-07 三溴甲烷 0.007 9 3.02E-09 7.24E-09 1.42E-08 2.18E-09 5.81E-09 1.11E-08 6.89E-09 總風(fēng)險 3.75E-06

進一步對砷等6種物質(zhì)的癌癥風(fēng)險百分數(shù)進行了計算(表 7)。二氯一溴甲烷、二溴一氯甲烷90%分位數(shù)超過EPA可接受風(fēng)險水平1×10-6，具有潛在的風(fēng)險。

表 7某市居民經(jīng)口途徑攝入自來水百分位數(shù)癌癥風(fēng)險(以致癌風(fēng)險Risk表示)

類別名稱 斜率因子(SF，kg·d/mg) P25 P50 P75 P90 砷 1.5 5.42E-07 3.44E-06 1.77E-05 5.82E-05 三氯甲烷 0.01 3.36E-09 1.29E-08 1.75E-07 8.07E-07 四氯化碳 0.07 6.71E-09 2.55E-08 5.88E-08 1.11E-07 二氯一溴甲烷 0.062 3.25E-08 1.50E-07 7.71E-07 3.12E-06 二溴一氯甲烷 0.084 3.00E-08 1.15E-07 8.62E-07 1.99E-06 三溴甲烷 0.007 9 1.88E-09 6.89E-09 2.43E-08 9.65E-08

2.4 不確定性分析

健康風(fēng)險評估是一個復(fù)雜的過程，其中每一個步驟都會涉及到不確定性。為了減少風(fēng)險評估中測量不確定性，本研究在全市范圍內(nèi)開展106項的全分析檢測，由具有資質(zhì)的統(tǒng)一實驗室進行檢測。暴露風(fēng)險不僅與飲用水中污染物濃度有關(guān)，還與消費者的飲水習(xí)慣有關(guān)。本研究建立了某市通過飲水途徑攝入化合物的暴露參數(shù)，減少人群自身條件變化對暴露評估所帶來的不確定性。

3 討論

本研究運用環(huán)境健康風(fēng)險評估四步法對某市居民生活飲用水中各項指標(biāo)對健康的風(fēng)險開展了定量評估。由于暴露量呈正偏態(tài)分布，本研究使用中位數(shù)和百分位數(shù)描述健康風(fēng)險。如果使用均值對健康風(fēng)險進行描述，就會高估各項指標(biāo)對健康的風(fēng)險。

飲用水中砷的暴露，無論是非癌癥風(fēng)險還是癌癥風(fēng)險，暴露水平對總風(fēng)險的貢獻都是最大，可能產(chǎn)生健康風(fēng)險。分析其原因主要是某市部分地區(qū)地下水中砷濃度超標(biāo)，隨著水源改變，外調(diào)水、本地地表水和地下水多水源聯(lián)合供水的格局，這種風(fēng)險會逐漸降低。

三鹵甲烷是飲用水消毒過程中必然形成的污染物，飲用水中存在余氯可在管網(wǎng)輸配過程中與未能有效去除而殘存的有機污染物繼續(xù)反應(yīng)產(chǎn)生。本研究中某市人群三鹵甲烷的暴露量在10-6范圍左右，略低于陳涵一等[8]的研究。這可能是因為陳涵一研究的S市主要以地表水為主要水源，有機物污染的可能性要大于地下水，為了減少微生物污染，氯化消毒濃度要高于某市，其居民三鹵甲烷暴露水平也會略高于某市。本研究發(fā)現(xiàn)二氯一溴甲烷和二溴一氯甲烷90%分位數(shù)有癌癥風(fēng)險，老年人三鹵甲烷的暴露風(fēng)險高于其他人群，這與陳涵一研究一致。對于水環(huán)境中的污染物，主要經(jīng)口攝入進入人體，因而本研究僅對化合物通過飲水途徑進行了健康風(fēng)險評估，但是對于三鹵甲烷等物質(zhì)，還可以通過皮膚接觸和淋浴吸入途徑暴露，這就可能導(dǎo)致本研究低估了某市居民三鹵甲烷等消毒副產(chǎn)物的暴露水平。陳涵一等[7]的研究則從這三種途徑利用表 1[4-6]公式對S市居民氯化消毒副產(chǎn)物暴露水平進行了全面評價。

本研究未對微生物進行定量風(fēng)險評估，但是目前微生物污染仍是全球水媒疾病最主要的原因，WHO提出的微生物定量風(fēng)險評估(QMRA)與化學(xué)風(fēng)險評估方法一致，也包括危害識別、暴露評價、劑量反應(yīng)分析和風(fēng)險表征四個步驟[9]。曲良嬌[10]利用微生物定量評估四步法評估人群暴露水中致病微生物后發(fā)生健康不良風(fēng)險的概率。以沙門菌和大腸埃希菌為對象進行定量風(fēng)險評估，檢測水源水中沙門菌和大腸埃希菌的暴露劑量，利用水廠處理效率來計算飲用水中致病微生物的濃度。

目前國內(nèi)從事飲用水中健康風(fēng)險評估的研究很多，但綜合來看運用風(fēng)險評估四步法進行評價時存在許多誤區(qū)。比如對水體中多種化合物進行風(fēng)險評估時，劑量反應(yīng)關(guān)系研究已經(jīng)根據(jù)物質(zhì)可能對人體產(chǎn)生的健康效應(yīng)，分為有閾化合物和無閾化合物，二者導(dǎo)致的健康結(jié)局不一樣。但是目前國內(nèi)大量文獻在計算總風(fēng)險時，將致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險簡單相加，混淆了有閾和無閾化合物所引起的不同健康效應(yīng)。評估飲用水中污染物對健康的影響是一種挑戰(zhàn)，需要在今后的研究中改進方法學(xué)和加強多學(xué)科合作。

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