摘要：基于電遷移率顆粒物粒徑數(shù)分布儀(SMPS)、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)、X-熒光(XRF)方法，于2022—2023年在南京市開展了部分大氣新污染物的在線監(jiān)測，并利用美國國家環(huán)境保護局(US EPA)健康風險評價模型評估其健康風險，進一步結合正定矩陣因子分解(PMF)模型對污染物及其健康風險進行來源解析。結果表明，南京市大氣中新污染物濃度與其他地區(qū)報道的可比，且在遭遇污染過程時顯著升高，錳元素的升幅最大(116.3%)。各類新污染物的健康風險均在安全閾值之內(nèi)。PMF共分解出大氣新污染物的5類來源，其中，超細顆粒物(UFPs)主要來自交通源(49%)、光化學(23%)和工業(yè)源(28%)；重金屬主要來自工業(yè)源(74%)，而揮發(fā)性有機物(VOCs)則由工業(yè)源(52%)、交通源(25%)和燃燒源(13%)貢獻。南京市大氣新污染物的非致癌風險由工業(yè)源主導，而致癌風險則分別來自交通源、輪船源和工業(yè)源。

Mass Concentrations, Source Analysis and Health Risk Assessment of Some Emerging Air Pollutants

Abstract: Based on SMPS, GC-MS and XRF methods, online observations of some emerging air pollutants were carrying out in Nanjing from 2022 to 2023 with their health risks assessed using the EPA model. PMF model was further conducted to quantify the sources of pollutants and the health risks. As a result, the concentrations of emerging air pollutants in Nanjing were comparable to those reported in other areas and increased significantly during the pollution processes with Mn increasing the most(116.3%). The health risks of these emerging pollutants are all within the safety limits. The 5 kinds of sources were decomposed by PMF model. The UFPs were mainly contributed by transportation(49%), photochemistry(23%) and industry(28%). Heavy metals are dominated by industry(74%), while VOCs are contributed by industry(52%), transportation(25%) and combustion(13%). The non-carcinogenic risk of emerging pollutants in Nanjing is dominated by industry, while the carcinogenic risk can be attributed by transportation, ship sources and industry, respectively.

Key words: Emerging air pollutants in air    Ultrafine particles    Heavy metal    Volatile organic compounds    Positive matrix factorization    Health risk assessment    

“新污染物”一般指尚未有相關的環(huán)境管理政策法規(guī)或排放控制標準，但根據(jù)對其檢出頻率及潛在健康風險的評估，有可能被納入管制對象的物質(zhì)[1]。根據(jù)環(huán)境介質(zhì)不同，新污染物又被分為地表水、沉積物、環(huán)境空氣、土壤中的新污染物[1]。

大氣污染物是當今世界上引起疾病和死亡風險的主要原因之一[2]，它的來源可以分為自然源(如沙塵、森林野火、火山、植物排放等)和人為源(包括工業(yè)、餐飲、交通、燃燒、建筑揚塵等[3])。一些污染物已被學者廣泛研究并由相關機構制定了統(tǒng)一的標準規(guī)范，如細顆粒物(PM2.5)、臭氧(O3)、氮氧化物(NOX)和二氧化硫(SO2)；而另外一些污染物由于其特殊的理化性質(zhì)，難以被檢測，但其對人類健康的影響不容忽視。隨著科技與監(jiān)測水平的提高，空氣中的微量污染物成分也逐漸能被新型儀器檢測分析，這類物質(zhì)在國際上被統(tǒng)稱為大氣新污染物[4-6]，其清單還在持續(xù)更新中，例如超細顆粒物(UFPs)、甲苯、四氯甲烷、錳(Mn)等。根據(jù)國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀[1, 4, 5-7]，本研究將空氣中的新污染物分為超細顆粒物(UFPs)、重金屬和揮發(fā)性有機物(VOCs)3大類。

大氣顆粒物一直倍受國內(nèi)外學者關注，其物理、化學、光學特征已被廣泛研究[3, 7-9]。近年來，小粒徑(納米級)的顆粒物檢測已能實現(xiàn)，其中超細顆粒物(PM0.1，空氣動力學直徑 < 0.1 μm)因其具有較大的比表面積，易吸附空氣中的有毒物質(zhì)而受到學者的廣泛關注[4, 7, 10]。UFPs是多種有機成分、金屬和內(nèi)毒素組成的混合物[7]。與PM2.5和PM10相比，UFPs與人類健康的關系更為密切，它的生物學作用由其較小的粒徑?jīng)Q定，其表面積較大，易于與生物性靶細胞相互作用產(chǎn)生強烈的炎性反應[7, 10]。

大氣中的Mn、釩(V)、鉛(Pb)3類重金屬也受到學者的關注[4-5]。已有研究表明，Pb有一定的致癌風險[11-12]，而Mn及V表現(xiàn)為非致癌風險，Mn能影響人體的神經(jīng)系統(tǒng)和兒童發(fā)育，V會惡化上呼吸道癥狀[13]。

大氣中的VOCs種類繁多，是O3和有機氣溶膠的前體物[14]，也是當前研究的熱點。本研究根據(jù)文獻中大氣新污染物清單[4-5]及現(xiàn)有監(jiān)測水平，篩選出甲苯、1，3-丁二烯、二氯甲烷、萘、四氯乙烯和四氯乙烷6種VOCs進行重點分析。其中，甲苯可能對人體中樞神經(jīng)系統(tǒng)有不良影響，長時間暴露可能導致頭暈、失去意識[15]；1，3-丁二烯能引發(fā)心血管疾病、白血病等[16]；二氯甲烷能損害人的中樞神經(jīng)系統(tǒng)，還會刺激眼睛和呼吸道[17]；萘與致癌和非致癌風險都相關，是人體呼吸上皮組織增生和鼻腫瘤的誘因[18]；四氯乙烯可能影響兒童和嬰兒的發(fā)育[4]；四氯乙烷可能導致嚴重的肝損害[19]。

綜上，大氣新污染物對人體健康的影響不可忽視，但目前的研究還遠遠不足，尤其缺乏不同地區(qū)大氣中新污染物的濃度特征、來源解析等相關數(shù)據(jù)。本研究利用江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心大氣多參數(shù)站的在線監(jiān)測結果，對UFPs、重金屬和VOCs 3類新污染物的濃度水平、季節(jié)變化、污染趨勢進行系統(tǒng)分析；利用正定矩陣因子分解(PMF)方法對其進行來源解析，并進一步結合PMF模型和美國國家環(huán)境保護局(US EPA)的健康風險評價模型評估常見的污染源對健康效應的貢獻。

1 研究方法1.1 監(jiān)測時間

UFPs的監(jiān)測時間為2022年1月1日—2022年5月10日，重金屬(Pb、Mn、V)和VOCs(甲苯、丁二烯、二氯甲烷、萘、四氯乙烯、四氯乙烷)的監(jiān)測時間為2022年1月1日—2022年12月31日。

1.2 監(jiān)測點位

監(jiān)測點位于江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心多參數(shù)站房。該站點位于南京市城區(qū)，周圍以居民住宅為主，無交通主干道，無明顯局地污染源，屬于典型的城市站點。

1.3 樣品采集及分析

利用掃描電遷移率顆粒物粒徑數(shù)分布儀(SMPS，美國TSI公司，N76)實時監(jiān)測空氣中顆粒物(粒徑范圍：4~700 nm)的粒徑分布。信噪比為25 ∶ 1。通過加和100 nm以下的各粒徑段顆粒物的數(shù)濃度可以獲得UFPs的總數(shù)濃度時間序列，假設大氣中的顆粒物都是球形，根據(jù)顆粒物的直徑和對應的數(shù)濃度能得到任意粒徑段的體積濃度[20]。雖然SMPS僅測到700 nm，但有研究基于SMPS獲取的總體積濃度和顆粒物密度計算得到PM1(空氣動力學直徑 < 1.0 μm)的質(zhì)量占到實測PM1質(zhì)量的90%以上[20]。通過加和SMPS測到的顆粒物不同粒徑段的數(shù)濃度估算PM1的總數(shù)濃度，并結合直徑數(shù)據(jù)及球形假設估算PM1的體積濃度，時間分辨率均為5 min。

采用大氣重金屬在線分析儀(天瑞EHM-X100)，利用X熒光(XRF)方法在線監(jiān)測空氣中PM2.5中重金屬組分濃度。儀器包含富集系統(tǒng)、卷膜系統(tǒng)、X熒光分析系統(tǒng)和控制系統(tǒng)。定期利用天瑞公司原廠的標準膜片對該儀器進行質(zhì)控以保障設備的準確率(±10%)。該設備對Pb、Mn、V的檢出限分別是2，3，2 ng/m3。

大氣揮發(fā)性有機物連續(xù)監(jiān)測系統(tǒng)(7200 CTS-C2，ENTECH公司)采用多重毛細管技術，結合氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)能實時檢測100多種大氣VOCs，儀器檢出限為0.1×10-9。使用4700型標準氣體稀釋儀(ENTECH公司)配出體積分數(shù)為50×10-9的內(nèi)標氣(溴氯甲烷，1，4-二氟苯，氘代氯苯，1-溴-4-氟苯)。外標方面，使用4700型標準氣體稀釋儀配出體積分數(shù)為10×10-9的混合標準氣體，當外標與標準濃度超出允許誤差范圍(±30%)時，對儀器重新進行標定。

1.4 正定矩陣因子分解法(PMF)

主成分正定矩陣因子分解(PMF)是典型的多變量因子分解分析方法，輸入污染物濃度矩陣和不確定性矩陣后，根據(jù)權重進行最小二乘法計算來識別和量化污染物的不同來源[21]，該方法適用于外場連續(xù)在線監(jiān)測獲得的多組分污染物濃度數(shù)據(jù)分析[22-23]。在缺少大氣UFPs中化學組分監(jiān)測數(shù)據(jù)的情況下，一些研究基于UFPs的數(shù)濃度，利用PMF方法結合二氧化氮(NO2)、O3等污染物開展研究分析，發(fā)現(xiàn)大氣UFPs主要來源于機動車源、食物烹飪源、燃燒源和光化學[24-25]。本研究利用類似方法將具有典型污染源示蹤效應的污染物與大氣新污染物相結合，如NOX代表交通源，鉀離子(K+)代表生物質(zhì)燃燒，創(chuàng)建矩陣并進行分解；最終輸入模型的污染物包括：UFPs、Mn、V、Pb、NOx、O3、K+、SO42-、二氯甲烷、甲苯、四氯乙烯。由于多數(shù)污染物的在線監(jiān)測數(shù)據(jù)為小時分辨率，將時間分辨率為5 min的UFPs數(shù)濃度進行平均，以統(tǒng)一最終的模型輸入矩陣數(shù)據(jù)為小時分辨率；數(shù)據(jù)時間為2022年1月1日—2022年5月10日，共2 316組數(shù)據(jù)。

PMF模型中的Q/Qexpected為模擬結果的不確定性與輸入不確定性的比值，常用于輔助判斷因子(污染來源)個數(shù)的合理性[20]。本研究中將因子數(shù)從4提升到5后，能明顯降低該參數(shù)值，表明多引入因子能顯著優(yōu)化PMF的模擬結果，且5個因子的源譜都較符合實際排放源的源譜特征；進一步分解得到的第6個因子無相對合理的源譜解釋，故最終選擇5個因子。

1.5 健康風險評估方法

健康風險評估是定量地描述人體暴露于污染物可能產(chǎn)生的健康影響的方式。采用US EPA的健康風險評估模型[14]，暴露濃度計算公式如下：

式中：EC——暴露濃度，μg/m3；CA——空氣中污染物的濃度，μg/m3；ET——暴露時間，h/d；EF——暴露頻率，d/a；ED——暴露年限，a；參考《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》[14]，ET、EF、和ED分別取值為3.7 h/d、365 d/a和74.8 a。AT——平均暴露時間(74.8 a×365 d/a×ET)，h。

致癌風險(ECR)計算公式如下：

式中：IUR——吸入單位風險，(μg/m3)-1。

非致癌風險(HQ)計算公式如下：

HQ=EC/(RFC×1000μg/mg) (3)

式中：RFC——污染物在某種暴露途徑下的參考質(zhì)量濃度，mg/m3。

2 結果與討論2.1 大氣新污染物的濃度特征2.1.1 UFPs濃度特征

監(jiān)測期間，南京市UFPs的平均數(shù)濃度為69 183個/cm3，接近美國紐約的66 800個/cm3，高于加拿大的14 400個/cm3和意大利的25 500個/cm3[4]。利用顆粒物數(shù)濃度分布計算出的UFPs與PM1的關系見圖 1(a)(b)。由圖 1(a)可見，UFPs的數(shù)濃度貢獻了PM1總數(shù)濃度的59%，低于德國學者觀測到的88%[7]，而UFPs的體積分數(shù)僅占PM1體積分數(shù)的4.8%。若假設顆粒物在不同粒徑間的密度變化不大[20]，則可以推測出南京市UFPs的質(zhì)量濃度對PM1質(zhì)量濃度的貢獻接近5%，這也與德國的觀測結果類似[7]。

圖 1 監(jiān)測期間UFPs與PM1的濃度關系

2.1.2 重金屬濃度特征

3種重金屬的年均質(zhì)量濃度及與其他城市的對比情況見表 1。南京市空氣中ρ(Pb)年均值為18.1 ng/m3，高于中國廈門(10.3 ng/m3)[26]；ρ(Mn) 年均值為39 ng/m3，高于新西蘭(35 ng/m3)[11]，低于北京(70 ng/m3)[12]；ρ(V)年均值接近儀器檢出限，僅為0.8 ng/m3，遠低于新西蘭(90 ng/m3)[11]。

表 1 監(jiān)測期間Pb、Mn、V年均質(zhì)量濃度及與其他地區(qū)的對比 

3種重金屬平均質(zhì)量濃度的季節(jié)分布特征見圖 2。由圖 2可見，重金屬與PM2.5的季節(jié)變化特征類似[27]，整體呈現(xiàn)出冬季高、夏季低的趨勢，如冬、夏季ρ(Pb)分別為22.4和14.7 ng/m3，ρ(Mn)分別為49.9和24.1 ng/m3。各重金屬元素各季節(jié)平均濃度均低于世界衛(wèi)生組織(WHO)的標準限值。

圖 2 監(jiān)測期間Pb、Mn、V的平均質(zhì)量濃度季節(jié)分布特征 注：圖中的誤差線代表統(tǒng)計的標準差。

2.1.3 VOCs濃度特征

監(jiān)測期間φ(VOCs)年均值與其他城市的對比見表 2。丁二烯、萘和四氯乙烷的年均體積分數(shù)都低于儀器檢出限，故不予統(tǒng)計，表明這3類大氣新污染物濃度整體偏低。由表 2可見，φ(甲苯)年均值為0.45×10-9，低于中國東南部地區(qū)(3.9×10-9~10×10-9)[28]及意大利(2.61×10-9)[11]。φ(二氯甲烷)年均值為1.28 ×10-9，遠低于中國東南部地區(qū)報道的季節(jié)平均值。φ(四氯乙烯)年均值為0.08×10-9，接近儀器的檢出限，遠低于美國記錄的13×10-9[4]。

表 2 VOCs的年均體積分數(shù)及與其他城市的對比

監(jiān)測期間VOCs平均體積分數(shù)的季節(jié)分布特征見圖 3。由圖 3可見，φ(甲苯)表現(xiàn)出典型的冬季高(0.54×10-9)、夏季低(0.34 ×10-9)的季節(jié)變化趨勢；甲苯主要來源于汽油車尾氣及溶劑涂料，其濃度變化可能受到冬、夏季邊界層厚度的影響[22]。2類鹵代烴受本地工業(yè)源排放影響較大，無明顯的季節(jié)變化規(guī)律，φ(四氯乙烯)春季最高(0.14×10-9)，秋季最低(0.04×10-9)；φ(二氯甲烷)秋季最高(1.50×10-9)，春季最低(1.08×10-9)。幾種VOCs都來源于典型的人為源排放，其濃度變化能在一定程度上反映當?shù)氐娜藶樵磁欧盘卣鳌?/p> 圖 3 監(jiān)測期間VOCs的平均體積分數(shù)季節(jié)分布特征 注：圖中的誤差線代表統(tǒng)計的標準差。

2.1.4 清潔、污染天對比

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3838—2012)，將ρ(PM2.5)日均值>35 μg/m3歸類為污染天，反之為清潔天。監(jiān)測期間，清潔、污染天大氣新污染物濃度統(tǒng)計見表 3。由表 3可見，新污染物濃度在污染過程中均顯著上升，重金屬濃度平均升幅最高。

表 3 清潔、污染天新污染物濃度統(tǒng)計

2.2 新污染物來源解析

利用正定矩陣因子分解法(PMF)對大氣新污染物進行來源解析。將大氣中典型污染源示蹤物NOx、K+、硫酸鹽(SO42-)與本研究涉及到的新污染物結合創(chuàng)建矩陣并輸入模型，擬合解析后識別出5類特征源譜，各類源譜因子的相對貢獻見圖 4(a)—(e)。各因子日變化規(guī)律也能進一步輔助判斷各類污染源的代表性[圖 4(f)—(j)]。

圖 4 PMF來源解析出5類因子的化學組成相對貢獻和濃度時間序列的日變化統(tǒng)計

由圖 4可見，因子1中，Mn、甲苯及二氯甲烷解釋度較高，符合工業(yè)源的源譜特征[21]。從日變化看，半夜00：00之后該因子出現(xiàn)濃度峰，這與部分工廠夜間排放的實際情況相符。

因子2中，O3的解釋度最高(84%)，具有顯著的二次生成特征。該因子的日變化濃度峰出現(xiàn)在14：00，符合臭氧的光化學反應規(guī)律。

因子3中，NOX的解釋度(53%)最高，且對鉛、甲苯和四氯乙烯都有一定的貢獻(57%、37%和57%)。NOX是最典型的交通源示蹤物，Pb多用于輪胎制造，甲苯存在于汽油車尾氣，而短鏈烯烴也在多項VOC源解析工作中被識別為汽車尾氣的示蹤物[22]，同時也是四氯乙烯的前體物。從日變化看，該因子展現(xiàn)出的早晚高峰也符合交通源的排放特征。

因子4對SO42-及K+有較高的解釋度(47%和65%)，對NOX和四氯乙烯也有一定貢獻(25%和28%)。氯化鉀(KCl)是生物質(zhì)燃燒的重要示蹤物，硫酸鹽是燃煤產(chǎn)物，而燃燒過程也會釋放NOx。

因子5對V有較高的解釋度(48%)，已有研究利用PMF方法解析出輪船排放因子對V較高的解釋度(>60%)[23]，考慮到南京沿江分布眾多港口，認為PMF方法解析出輪船源可信。

PMF模型解析出的5類污染來源對大氣新污染物的貢獻率見圖 5。由圖 5可見，交通源、光化學和工業(yè)源對UFPs的平均貢獻率分別是49%，23%和28%。盡管未涉及UFPs的具體化學成分，結果可能存在一定的不確定性，但該結果接近國外已有的UFPs源解析研究結論(交通源：44%~63%；二次生成：14%~19%)[10]。從方法上看，基于污染物時間變化的相關性對其分類是PMF模式的核心，而本研究利用高時間分辨率的UFPs數(shù)濃度結合其他污染物時間序列進行PMF分解，既符合PMF需要高分辨率數(shù)據(jù)的要求，也符合同源排放的污染物濃度時間變化相似的物理意義。本研究中涉及的重金屬主要來自工業(yè)源(74%)和交通源(19%)，而VOCs主要來自工業(yè)源(52%)、交通源(25%)和燃燒源(13%)。

圖 5 各污染來源對大氣新污染物的貢獻率

2.3 新污染物健康效應評估

本研究涉及的重金屬及VOCs共有6種組分，均包含在US EPA公布的有害空氣污染物名單中(https://iris.epa.gov/AtoZ/)。利用US EPA的健康風險評價模型可以計算得到各污染物的致癌風險和非致癌風險(表 4)。南京市大氣新污染物的非致癌風險年均值(HQ)為7.6×10-4~0.12；一般認為，HQ＞1時存在非致癌風險[17]，HQ≤1時非致癌風險較小，本研究中涉及的大氣新污染物非致癌風險均處在安全范圍。

表 4 大氣新污染物分季節(jié)健康風險評估結果

致癌風險方面，ECR＞1×10-6時，風險較高；ECR＜1×10-6時，風險較小[30]。南京市大氣新污染物的致癌風險年均值為7.5×10-9~2.2×10-7；Pb、二氯甲烷、四氯乙烯的致癌風險值均＜人群可接受的危險度水平(10-6)，被視為致癌風險可忽略。但是，僅從污染物濃度計算得到的健康效應結果較為有限，未來可結合醫(yī)學和病理學數(shù)據(jù)進一步予以關注。

進一步結合PMF源解析受體模型及EPA的健康評價模型，定量估算不同污染來源對健康風險的貢獻(圖 6)。由圖 6可見，南京市非致癌風險主要由工業(yè)源(84%)和交通源(14%)貢獻；各類污染來源對致癌風險的貢獻排名依次是：交通源(57%)>輪船源(22%)>工業(yè)源(18%)。

圖 6 污染來源對致癌風險和非致癌風險的貢獻

3 結論

(1) 監(jiān)測期間南京市大氣UFPs的數(shù)濃度均值為69 183/cm3，ρ(Pb)、ρ(Mn)、ρ(V)年均值分別為18.1，39，0.8 ng/m3；φ(甲苯)、φ(二氯甲烷)、φ(四氯乙烯)平均體積分數(shù)分別為0.45×10-9，1.28×10-9，0.08×10-9。丁二烯、萘、四氯乙烷整體濃度較低，低于儀器檢出限。各類大氣新污染物濃度與其他地區(qū)報道的基本可比，且在遇到污染過程時顯著升高，其中Mn的升幅最大(116.3%)。

(2) 來源解析的結果表明，UFPs主要來自交通源(49%)、光化學轉(zhuǎn)化(23%)和工業(yè)源(28%)，重金屬主要來自工業(yè)源(74%)，而VOCs則由工業(yè)源(52%)、交通源(25%)和燃燒源(13%)貢獻。

(3) 健康風險評估結果顯示，南京市大氣新污染物的致癌風險及非致癌風險均在安全限值之內(nèi)。

(4) 結合PMF與EPA健康模型分析不同污染來源對人體健康效應的貢獻，工業(yè)源對非致癌風險的貢獻達到84%，而致癌風險則由交通源(57%)、輪船(22%)和工業(yè)源(18%)共同貢獻。

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網(wǎng)址: Mass Concentrations, Source Analysis and Health Risk Assessment of Some Emerging Air Pollutants http://m.u1s5d6.cn/newsview140693.html