用于食品中重金屬檢測的功能核酸柵控石墨烯晶體管傳感器研究

【摘要】： 食品中重金屬污染一直是個嚴峻的食品安全問題,有效監(jiān)測復雜食品基質中的重金屬具有十分重要的意義。當前常規(guī)的重金屬檢測手段費時費力,不能滿足對海量食品樣品中重金屬快速篩查的需求。近年來,重金屬傳感器受到廣泛關注,而在復雜食品基質中傳感器對重金屬離子的高選擇性一直是研究的重點。因此制備食品復雜基質中高靈敏、高選擇性的重金屬離子傳感器迫在眉睫。本文采用功能核酸修飾電解質柵控石墨烯場效應晶體管(Solution-Gated Graphene Field-Effect Transistor,SGGT)傳感器柵極,分別構建高靈敏、高選擇性的As(III)與Hg(II)的無標記生物傳感器。核酸功能化柵極的傳感機制是核酸探針分布變化引起電極表面電荷密度變化,進而引起雙電層電勢差,產生溝道電流響應。主要研究內容如下:1、使用單鏈核酸DNA探針修飾SGGT的金柵電極,并用牛血清白蛋白(BSA)封閉,構建一種基于SGGT平臺的As(III)電化學傳感器。傳感器具有新穎的傳感機制,As(III)和金之間的特定相互作用破壞了DNA探針在金表面的吸附狀態(tài),重新分配了柵電極上的表面電荷,進一步導致柵電極和石墨烯活性層界面處的電位降變化。這種基于DNA-電荷重新分布誘導的SGGT電流響應(稱為“DNA-SGGT”)的新機制被發(fā)現(xiàn)極大地提高了傳感器的選擇性:DNA-SGGT對As(III)的響應被有效地增強了4倍,而對其他干擾陽離子的響應則顯著降低。優(yōu)化后的傳感器檢測限低至5 n M,對As(III)的選擇性更高。該傳感器已成功應用于大米樣品中As(III)的檢測,回收率為93.55%,顯示出對多種食品樣品中重金屬檢測的巨大潛力。2、使用結構轉換適配體(Aptamer)修飾SGGT金柵電極,并用BSA封閉電極剩余非活性位點,構建一種用于Hg(II)的Apt-SGGT無標記生物傳感器。固定在柵電極上的適配體通過穩(wěn)定的T-Hg~(2+)-T配位復合物特異性識別Hg(II),觸發(fā)單鏈適體折疊成雙鏈結構,從而充當Hg(II)的受體和報告分子。適體構象變化導致柵電極上表面電荷的重新分布,并通過固有的場效應放大產生大的溝道電流響應。這種傳感機制可以通過顯著降低其他干擾陽離子的非特異性響應來有效地增強基于SGGT的生物傳感器對汞離子的選擇性。Apt-SGGT傳感器對Hg(II)的檢測限低至5 n M,線性檢測范圍為5～200 n M,可實現(xiàn)牛奶中汞離子殘留的高回收率檢測,在復雜體系中對重金屬殘留的檢測分析具有良好的應用前景。

【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2022

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