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用于食品中重金屬檢測的功能核酸柵控石墨烯晶體管傳感器研究

來源：泰然健康網(wǎng) 時(shí)間：2024年12月28日 16:17

用于食品中重金屬檢測的功能核酸柵控石墨烯晶體管傳感器研究

【摘要】： 食品中重金屬污染一直是個(gè)嚴(yán)峻的食品安全問題,有效監(jiān)測復(fù)雜食品基質(zhì)中的重金屬具有十分重要的意義。當(dāng)前常規(guī)的重金屬檢測手段費(fèi)時(shí)費(fèi)力,不能滿足對海量食品樣品中重金屬快速篩查的需求。近年來,重金屬傳感器受到廣泛關(guān)注,而在復(fù)雜食品基質(zhì)中傳感器對重金屬離子的高選擇性一直是研究的重點(diǎn)。因此制備食品復(fù)雜基質(zhì)中高靈敏、高選擇性的重金屬離子傳感器迫在眉睫。本文采用功能核酸修飾電解質(zhì)柵控石墨烯場效應(yīng)晶體管(Solution-Gated Graphene Field-Effect Transistor,SGGT)傳感器柵極,分別構(gòu)建高靈敏、高選擇性的As(III)與Hg(II)的無標(biāo)記生物傳感器。核酸功能化柵極的傳感機(jī)制是核酸探針分布變化引起電極表面電荷密度變化,進(jìn)而引起雙電層電勢差,產(chǎn)生溝道電流響應(yīng)。主要研究內(nèi)容如下:1、使用單鏈核酸DNA探針修飾SGGT的金柵電極,并用牛血清白蛋白(BSA)封閉,構(gòu)建一種基于SGGT平臺的As(III)電化學(xué)傳感器。傳感器具有新穎的傳感機(jī)制,As(III)和金之間的特定相互作用破壞了DNA探針在金表面的吸附狀態(tài),重新分配了柵電極上的表面電荷,進(jìn)一步導(dǎo)致柵電極和石墨烯活性層界面處的電位降變化。這種基于DNA-電荷重新分布誘導(dǎo)的SGGT電流響應(yīng)(稱為“DNA-SGGT”)的新機(jī)制被發(fā)現(xiàn)極大地提高了傳感器的選擇性:DNA-SGGT對As(III)的響應(yīng)被有效地增強(qiáng)了4倍,而對其他干擾陽離子的響應(yīng)則顯著降低。優(yōu)化后的傳感器檢測限低至5 n M,對As(III)的選擇性更高。該傳感器已成功應(yīng)用于大米樣品中As(III)的檢測,回收率為93.55%,顯示出對多種食品樣品中重金屬檢測的巨大潛力。2、使用結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換適配體(Aptamer)修飾SGGT金柵電極,并用BSA封閉電極剩余非活性位點(diǎn),構(gòu)建一種用于Hg(II)的Apt-SGGT無標(biāo)記生物傳感器。固定在柵電極上的適配體通過穩(wěn)定的T-Hg~(2+)-T配位復(fù)合物特異性識別Hg(II),觸發(fā)單鏈適體折疊成雙鏈結(jié)構(gòu),從而充當(dāng)Hg(II)的受體和報(bào)告分子。適體構(gòu)象變化導(dǎo)致柵電極上表面電荷的重新分布,并通過固有的場效應(yīng)放大產(chǎn)生大的溝道電流響應(yīng)。這種傳感機(jī)制可以通過顯著降低其他干擾陽離子的非特異性響應(yīng)來有效地增強(qiáng)基于SGGT的生物傳感器對汞離子的選擇性。Apt-SGGT傳感器對Hg(II)的檢測限低至5 n M,線性檢測范圍為5～200 n M,可實(shí)現(xiàn)牛奶中汞離子殘留的高回收率檢測,在復(fù)雜體系中對重金屬殘留的檢測分析具有良好的應(yīng)用前景。

【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2022