1、ED匡醫(yī)技楚袁莊藝吸油材料綜述吳波周美華(東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海，200051)摘 要：大量多孔型吸附材料已得到研究并應(yīng)用于去除有機(jī)物，特別是應(yīng)用于治理油船漏油帶來(lái)的油污染。本文回顧了它們的制備和吸附性能，并主要對(duì)疏水性硅凝膠、沸石、有機(jī)粘 土、天然吸附劑和高吸油樹(shù)脂進(jìn)行了討論；研究證明，許多吸附材料有優(yōu)異的吸油性能，在 環(huán)保領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。關(guān)鍵詞：多孔型材料，硅凝膠，沸石，有機(jī)粘土，天然吸附劑，高吸油樹(shù)脂1 緒論由于油類污染對(duì)生態(tài)和環(huán)境破壞性極強(qiáng)，隨著原油和各種油類產(chǎn)品的使用和運(yùn)輸已成為現(xiàn)代生活不可分割的一部分，各種規(guī)模的溢油事件也就變得頻繁，近年公海上的油船油罐泄漏已引起

2、公眾極大的重視。眾所周知，油膜污染會(huì)對(duì)水生生物造成嚴(yán)重的破壞，因?yàn)橛湍ぷ璧K氧氣進(jìn)入水體，使水體缺氧，而且油被沖到海灘，也會(huì)對(duì)周圍的生物造成嚴(yán)重的影響。這就迫使人類亟需開(kāi)發(fā)大量?jī)?yōu)良的吸油材料。我們可以把吸油材料主要分成三大類，即無(wú)機(jī)吸油材料，有機(jī)合成吸油材料和有機(jī)天然吸油材料。無(wú)機(jī)礦物包括沸石、硅藻土、珍珠巖、石墨、蛭石、粘土和二氧化硅，它們對(duì)非 極性有機(jī)物的吸附量較小2。有機(jī)合成材料包括聚合材料聚丙烯和聚氨脂泡沫，由于它們具 有親油性和疏水性，與其他類型的材料相比，它具有更好的吸附性能，易制備和重復(fù)使用， 所以是處理油污染的常用材料，其主要的缺點(diǎn)是不可生物降解或降解速度非常慢，并且不像一些無(wú)機(jī)

3、材料是自然生成的3。有機(jī)天然吸附劑包括麥桿，玉米棒、木質(zhì)纖維、棉纖，洋麻、樹(shù)皮和泥炭沼等。其中大部分的吸油率都比有機(jī)合成樹(shù)脂的吸油率高，然而，其缺點(diǎn)是浮力性質(zhì)差，吸油的同時(shí)也吸水，盡管可以通過(guò)改性來(lái)提高疏水性，但成本較高。本文的目的是對(duì)三類已得到開(kāi)發(fā)應(yīng)用的材料進(jìn)行總結(jié)，并重點(diǎn)對(duì)疏水性硅膠、沸石、親有機(jī)粘土、天然 吸附劑及高吸油樹(shù)脂進(jìn)行討論。2 無(wú)機(jī)吸油材料2.1硅凝膠氣凝膠是有溶膠-凝膠在超臨界條件下干燥所得的微孔型材料，它們是固態(tài)金屬氧化物，具有蓬松的泡沫狀結(jié)構(gòu)，各種粒徑大小的化合物都可以穿過(guò)進(jìn)入其實(shí)體里面。這類材料比表面積大(達(dá)到1000m2/g甚至更大)、高孔隙率，密度低，導(dǎo)熱系數(shù)小。主

4、要應(yīng)作熱絕緣體、 催化劑載體、電車的超電容器、微型過(guò)濾器，吸附劑、控制藥物釋放等。盡管硅凝膠有很好的吸附性能，但它會(huì)由于吸水而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)塌陷，這也是阻止它實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的一大障礙。 Schwerfeger 5等人混合MeSi(OMe) 3和四甲氧基硅烷(TMOS)制得了疏水 性氣凝膠。Yokogawa和Yokoyama成功地制備了由trimethylsilyl(TMS)改性的低密度硅凝膠。與一步法合成的常規(guī)氣凝膠相比，Tilloston和Hrubesh用兩步法合成了較低密度(0.003g/cm 3)和更透明的氣凝膠，但兩步法合成物在合成之后需要徹底去除酒精。lee8等采用兩步合成法、CO2流體超臨界

5、干燥法和用甲醇蒸汽表面改性制得的低密度的疏水氣凝 膠。其他文獻(xiàn)也報(bào)道了通過(guò)化學(xué)改性的氣凝膠制得了疏水性材料，發(fā)現(xiàn)氟官能團(tuán)有很好的性質(zhì)，而且已經(jīng)引入到硅凝膠并制得了疏水性持久的用于分離油水混合物的材料。Hrubesh9等發(fā)現(xiàn)經(jīng)CF3改性的硅凝膠對(duì)各種用于試驗(yàn)的有機(jī)溶劑的吸附率都比活性炭粒的吸附率高， 他們發(fā)現(xiàn)改性的硅凝膠對(duì)低分子量、高溶性的有機(jī)溶劑的吸附率比活性炭粒的吸附率高30倍之多，而對(duì)互不相溶的溶劑則要高出130倍。Reynolds10等最近發(fā)表了一篇關(guān)于 CF3改性的硅凝膠特有的吸油性質(zhì)，它是通過(guò)四甲基正硅酸鹽、（CH3O） 4Si、（3, 3, 3-三氟丙烯）三甲基氧硅烷、CF3（CH

6、2） Si（OCH3）3在甲醇溶液中以氫氧化氨和水為催化劑水解濃縮合 成的，之后用超臨界甲醇干燥。這種材料在模擬的油水混合物中表現(xiàn)出下列性質(zhì)：當(dāng)油/凝膠質(zhì)量比為3.5: 1時(shí)，油完全被吸收，并形成干燥的固態(tài)從水中分離。當(dāng)油/凝膠質(zhì)量比為（4.614）： 1時(shí)形成乳狀液，易從水中分離。當(dāng)油/凝膠質(zhì)量比為16 : 1甚至更大時(shí)，只是部分油被吸收，可以看到油為自由相?？奢腿『涂芍貜?fù)使用。吸油率是非官能團(tuán)硅凝膠的40140倍。粉末狀的硅凝膠具有更高的吸油率，對(duì)兩種不同的原油吸油率相當(dāng)。Reynolds10等人指出CF3 改性的硅凝膠比以前開(kāi)發(fā)并用于處理漏油的吸附材料更好， 有些材料可直接使用粉末，而有

7、些可當(dāng)作吸油輔助設(shè)施的涂料。吸水實(shí)驗(yàn)表明這種凝膠是疏水性的。他們發(fā)現(xiàn)凝膠的疏水性隨著改性度的增大而增大，而且改性的比沒(méi)改性的疏水性要好得多。沸石純硅沸石是除活性炭之外的又一種吸附有機(jī)污染物（比如揮發(fā)性有機(jī)污染物）的疏水性吸附劑。過(guò)去通常是用活性炭來(lái)吸附污染物11。由于疏水性的沸石晶體結(jié)構(gòu)中含有少量的鋁原子，使得吸附親合力從親極性分子（水）轉(zhuǎn)變?yōu)橛H非極性分子（有機(jī)溶劑）。像其他類的鋁矽酸鹽一樣，這些沸石熱穩(wěn)定性好，單元結(jié)構(gòu)的孔徑在0.20.9 nm之間，比表面積大。與活性炭相比，沸石的缺點(diǎn)是對(duì)大部分有機(jī)物的吸附率低，其優(yōu)點(diǎn)是12:由于沸石不可燃，無(wú)需防火的安全設(shè)備。當(dāng)活性炭的相對(duì)濕度為50%時(shí)吸

8、油的同時(shí)也開(kāi)始吸水，而沸石的相對(duì)濕度要超過(guò)70%時(shí)才開(kāi)始吸水。既可用水蒸汽再生，也可以高溫煅燒處理。疏水性沸石的合成通常是通過(guò)直接合成，或者由親水性沸石通過(guò)脫鋁工序制得。這幾年許多脫鋁工序已得到了發(fā)展，比如蒸汽加工、用無(wú)機(jī)或有機(jī)酸處理、螯合劑處理，與四氯化 硅反應(yīng)、用六氟化硅處理，通過(guò)硅烷化表面改性制得疏水性沸石。用于沸石改性的硅烷化劑有烷基氯硅烷和氨基硅烷12。許多工作者發(fā)表了一些關(guān)于疏水性沸石對(duì)油水混合物的吸油率的文獻(xiàn)。Meininghaus 13等報(bào)道，疏水性沸石可以去除揮發(fā)性有機(jī)污染物；也有文獻(xiàn)報(bào)道了高質(zhì)量的沸石有高的吸水率和吸油率，陽(yáng)離子交換樹(shù)脂可以由廉價(jià)的飛灰（煤和電站的副產(chǎn)品）和

9、其他含有硅、鋁的 固體廢物制得，這樣即可以處理油污染，又可以處置固體廢物12。實(shí)際上西班牙的有些研究者已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室用飛灰合成了沸石，并應(yīng)用于廢水處理的實(shí)踐中14。改性后的水泥基聚合物具有疏水性，可以用做處理含油廢水的優(yōu)質(zhì)材料。與沸石一樣相似，它也可以由大量富含鋁、硅的工業(yè)廢物制得，比如飛灰、尾礦和建筑廢物，制備成本低15。2.2有機(jī)土（親油土）粘土礦物包含許多精細(xì)的晶體微粒，是由硅四面體片和鋁、鎂八面體片構(gòu)成的，粘土礦物通過(guò)在四面體片硅離子的同晶取代鋁離子獲得一個(gè)凈負(fù)電荷，或者通過(guò)在八面體層的鋁離子同晶取代鎂離子、錳離子或其他相似大小的陽(yáng)離子以獲得一個(gè)凈負(fù)電荷，從而可以吸引可交換離子如鈉離子、

10、鉀離子和鈣離子于礦物表面而中和層電荷。這些可交換離子可以很容易地被其他陽(yáng)離子如廢物中的無(wú)機(jī)離子和金屬離子進(jìn)一步取代12。在無(wú)機(jī)離子和有機(jī)成分之間粘土礦物對(duì)后者的親和力更強(qiáng)，其原因是有機(jī)物化合物的分子通常比無(wú)機(jī)物大，而且由于粘土本身的親水性使得表面被極性水分子遮蔽，導(dǎo)致水中可溶有機(jī)物的吸附量減少16。Alther17發(fā)現(xiàn)粒狀的有機(jī)膨潤(rùn)土對(duì)大量的油水混合物的去油效果比活性炭要好，因?yàn)榍罢卟粫?huì)像后者一樣經(jīng)常孔堵塞，而且前者的吸附效率可達(dá)后者的七倍之多，不過(guò)這要取決于 廢水中的油品。Alther其他的文獻(xiàn)中報(bào)道了有機(jī)膨潤(rùn)土不僅可以改進(jìn)活性炭的吸附效率，還 可以降低運(yùn)行成本。其他用于吸油的無(wú)機(jī)吸附劑包括

11、膨脹石墨，膨潤(rùn)珍珠巖和活性炭。由Tea?等人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，許多工業(yè)疏水性珍珠巖的吸油率和天然吸附劑以及合成有機(jī)吸附劑的吸油率相 當(dāng)，他們研究表明：增強(qiáng)珍珠巖的疏水性能可以提高水浴中的吸油率，建議根據(jù)不同的油品來(lái)選擇適當(dāng)?shù)奈絼?并提出在希臘無(wú)機(jī)吸附劑應(yīng)該取代工業(yè)合成吸附劑，應(yīng)該大量生產(chǎn)無(wú)機(jī)吸附劑用于治理海洋油船漏油造成的油污染，主要是因?yàn)樗鼈儗?duì)環(huán)境無(wú)害，而且其資源在當(dāng)?shù)叵喈?dāng)豐富。Toyoda18等報(bào)道了一種膨脹石墨，它可以吸附浮在水面上的重油，而且容 易從水中分離，它對(duì) A級(jí)重油的最大吸油率高達(dá) 80g/g.而且只要簡(jiǎn)單的擠壓就可以把所吸油 回收，回收率達(dá)80% ；前文中討論的沸

12、石和活性炭已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于有機(jī)物的吸附，特別用于揮發(fā)性有機(jī)物的去除，活性炭的優(yōu)點(diǎn)是價(jià)格便宜，易得，有較高的初始吸附速率。但它易著火、孔堵塞、吸 油的同時(shí)也吸水、再生困難等等19。不過(guò)，有人建議利用前文討論的有機(jī)膨潤(rùn)土來(lái)改進(jìn)活性炭，利用兩者的混合物可以提高活性炭的吸油率8。3 有機(jī)天然吸附劑大量的天然吸附材料在含油廢水的處理中已得到應(yīng)用，比如麥桿、玉米棒、泥炭沼、棉 線、木棉、洋麻等。這些天然吸附材料的優(yōu)點(diǎn)是經(jīng)濟(jì)，可生物降解，其缺點(diǎn)是浮性差，吸油 率相對(duì)低，疏水性相對(duì)差。不過(guò)也有些天然吸附劑的吸油率甚至高于平時(shí)工業(yè)用的聚丙烯材 料。比如國(guó)內(nèi)白景峰20等人采用天然稻草纖維，用無(wú)毒無(wú)害藥劑處理后，吸

13、油效率可達(dá)20倍以 上,并且價(jià)格低,使用方便,后處理不產(chǎn)生二次污染。Choi21-22等人研究表明，在含原油的人工海水浴和原油浴中，孚L草屬植物和棉纖的吸油量都比聚丙烯纖維和聚丙烯織物高。孚L草屬植物在室溫下的吸油率大概為40g/g。為了在最短的時(shí)間內(nèi)使浮油擴(kuò)散的面積最小，德國(guó)公司發(fā)明了一種能在海面上懸浮的吸油氈，它是褐煤顆粒填充的。不僅快速有效，而且成本低， 一旦吸油就不漏， 吸附率大，而且一些微生物可以附在上面，把所吸附的油降解23。Setti24等人就采用了假單胞菌在吸附劑存在的條件下降解重油，降低油中的有毒成分如芳香族化合物，研究表明，在天然吸附劑存在的條件下完全降解烷烴類只需要7天，

14、而無(wú)天然吸附劑存在時(shí)則需要40天。Suni【4等人研究了羊胡子草根、開(kāi)采泥煤附帶的副產(chǎn)品、羊胡子草席和已 投入市場(chǎng)的有機(jī)合成樹(shù)脂，對(duì)它們的吸油率和吸油速率進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)羊胡子草的吸附性能最好，它的吸油率大約是合成樹(shù)脂的23倍，而且油水選擇性好，從水面的吸油效率高達(dá)99%，研究表明，羊胡子草是一種高效的可生物降解的吸附劑，并且原料成本低。吳兵25等人運(yùn)用微生物發(fā)酵技術(shù)將具有生物可降解性和生物相容性的PHVB （羥基丁酸和羥基戊酸的共聚體）加工成具有一定形狀的泡沫吸油材料，從而得到一種新型的 環(huán)保類高分子材料，而 PHVB又是一種基于可再生天然資源（如淀粉、大米），這個(gè)方法不僅 克服了 PHVB

15、粉末吸油率低、不便于回收和再利用的缺點(diǎn)，還提高其吸油性能，便于實(shí)際應(yīng)用。Sun26等人研究發(fā)現(xiàn)用無(wú)水醋酸對(duì)麥桿的自由羥基乙酰化作用是制備疏水性麥桿醋酸纖維 素的一個(gè)有效方法，乙?；蟮柠湕U的吸油率大約在16.824g/g，大大高于聚丙烯纖維，而且吸油率和乙酰化度成正比。值得一提的是，乙?；柠湕U成本低，吸油率高，吸油速率快， 容易脫吸，被吸附的油可以通過(guò)簡(jiǎn)單的擠壓回收，從而吸附材料就可以重復(fù)利用。4 有機(jī)合成吸油材料4.1高吸油性樹(shù)脂高吸油性樹(shù)脂能吸收各種不同的油品，特別適用于水面浮油的回收以及含油廢水的分離凈化處理。它具有與高吸水性樹(shù)脂基本相同的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，良好的耐熱性、耐寒性、不易老化、吸油

16、速度快等特點(diǎn)。 與傳統(tǒng)吸油材料不同的是，分子間具有三維交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，內(nèi)部有一定的微孔。由于交聯(lián)結(jié)構(gòu)的存在，樹(shù)脂在油中溶脹而不溶解，而油品則被包裹在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中，從而達(dá)到吸油、儲(chǔ)油的目的。高吸油性樹(shù)脂的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是密度小于水，吸油時(shí)不吸水，無(wú) 論是粒狀固體型、水漿型還是包覆型，都可用來(lái)吸收海面浮油和處理工業(yè)含油廢水27。在國(guó)外，新型的高吸油性樹(shù)脂已得到廣泛的研究和應(yīng)用。高吸油性樹(shù)脂的吸油機(jī)理是樹(shù)脂分子內(nèi)的親油基鏈段和油分子的溶劑化作用，使樹(shù)脂發(fā)生膨潤(rùn)，高吸油性樹(shù)脂來(lái)吸油的動(dòng)力是親油基和油分子間產(chǎn)生的范德華力。高吸油性樹(shù)脂的吸油過(guò)程是高分子鏈段溶劑化過(guò)程。將高吸油性樹(shù)脂投入油中時(shí)，剛開(kāi)始是分子擴(kuò)散控

17、制， 當(dāng)一定量的油進(jìn)入后，油分子才和高分子鏈段發(fā)生溶劑化作用，由于油分子進(jìn)入聚合物內(nèi)使體積膨脹，以致引起三維分子網(wǎng)的伸展，而分子網(wǎng)受到應(yīng)力產(chǎn)生了彈性收縮力，阻止油分子進(jìn)入網(wǎng)狀鏈。當(dāng)這兩種相反的傾向相互抵消時(shí)，即油分子進(jìn)入交鏈網(wǎng)的速度與被排出的速度相等時(shí)，就達(dá)到了溶脹平衡，即吸油達(dá)到飽和28。紀(jì)順俊、路建美29等人把將造成環(huán)境“白色污染”的發(fā)泡聚苯乙烯添加到由丙烯酸2-乙基己酯為單體的聚合體系中，從而合成新型的高吸油性樹(shù)脂，對(duì)苯和煤油的吸油率分別為22g/g和13.5g/g.這個(gè)方法不僅解決了“白色污染”問(wèn)題，又開(kāi)發(fā)了一種新型的吸油材料。周 美華30一32等采用4-叔丁基苯乙烯（tBS ）、EP

18、DM和二乙烯苯（DVB ）三種單體合成的接枝聚 合物的最大吸油率可達(dá) 84 g/g ;采用4-叔丁基苯乙烯（tBS）、EPDM、和SBR橡膠作為單體合 成的聚合物的吸油率可達(dá) 74g/g ,以4-叔丁基苯乙烯（tBS）和SBR橡膠為單體合成的聚合物 的吸油率可達(dá)69.5 g/g。單國(guó)榮33等對(duì)單一化學(xué)交聯(lián)與物理一化學(xué)復(fù)合交聯(lián)研究表明，發(fā)現(xiàn) 后者的吸油速率明顯比前者快。徐萍英34等在保持一定化學(xué)交聯(lián)量的同時(shí)，引入聚丁二烯柔性大分子鏈產(chǎn)生部分物理交聯(lián)，研究表明，隨著物理交聯(lián)質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加， 樹(shù)脂的吸油倍率也增加。姚伯龍35等采用紫外光（UV）作引發(fā)劑，通過(guò)加入光敏劑使聚合過(guò)程引發(fā)，合成 了性能優(yōu)異

19、的高吸油性樹(shù)脂，其吸油率可達(dá)30g/g以上，并研究了這種高吸油樹(shù)脂的緩釋性 能。針對(duì)海洋油船泄漏、油罐漏油的油量大的特點(diǎn)，結(jié)合聚氨酯泡沫體體積大不方便運(yùn)輸?shù)?缺點(diǎn)，Toshiki Shimizu 36等人合成了高吸油聚氨酯泡沫，研究了該吸油材料在油污染現(xiàn)場(chǎng) 的合成，其吸油率可達(dá)到40.8 g/g ;曹愛(ài)麗、王強(qiáng)37等人采用甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯和丙烯酸甲酯，以非、弱極性吸油高分子合成技術(shù)制備了高性能、低交鏈度和自溶脹的凝膠型吸著樹(shù)脂和多孔型吸著樹(shù)脂，從靜態(tài)吸附和動(dòng)態(tài)吸附研究了樹(shù)脂的吸油率和吸油速率， 研究表明，吸著樹(shù)脂對(duì)氯仿的吸油率最大。同時(shí)對(duì)污水、廢氣和土壤中有機(jī)物的吸附進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)

20、吸著樹(shù)脂不僅對(duì)有機(jī)物有明顯的吸附力，而且可以降低污水的COD和BOD5,在環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。5 結(jié)論本文章總結(jié)了各種被運(yùn)用于去除有機(jī)物，特別是油船漏油領(lǐng)域的多孔吸附材料的合成和吸附性能。并重點(diǎn)對(duì)疏水性硅膠、沸石、有機(jī)粘土、天然吸附劑和高吸油樹(shù)脂進(jìn)行了討論， 高吸油樹(shù)脂是近年來(lái)開(kāi)發(fā)研究的新型吸油材料，是研究的熱點(diǎn)，具有可吸油種類多， 吸油不吸水，體積小，回收方便，耐熱耐寒性好等特點(diǎn)，但在國(guó)內(nèi)起步較晚，仍處于實(shí)驗(yàn)室研究階 段，急需開(kāi)發(fā)更好的聚合材料，采用新的聚合技術(shù)來(lái)改善吸油樹(shù)脂的吸油性能以實(shí)現(xiàn)其工業(yè) 化。開(kāi)發(fā)的方向是吸附劑應(yīng)具有以下特點(diǎn)：疏水性、親油性、吸附率大、吸附速率快、油水

21、選擇性好、易于運(yùn)輸和儲(chǔ)存、比水的密度輕，吸油前和吸油后都能浮在水面上、保油率高， 被吸收的油可以回收，吸附劑可以重復(fù)使用和可生物將解。參考文獻(xiàn)1 Oh Y-S, Mae ng S, Kim S-J. Appl Microbiol Biotech nol, 2000, 54: 4184232 Rethmeier J, Jo nas A. Spill Scie nce & Techno logy Bullet in, 2003, 8(5-6): 56567Teas Ch, Kalligeros S, Zanikos F, Stoumas S, Lois E, Anastopoulos G.

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